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文獻(xiàn)獎(jiǎng)勵(lì)丨電子科技大學(xué):任琴憑借使用我們MC鎂瑞臣的產(chǎn)品,發(fā)表了最新光催化研究成果!

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發(fā)表期刊:Research

文章題目:Rapid Energy Exchange between in situ Formed Bromine Vacancies and CO2 Molecules Enhances CO2 Photoreduction

第一作者:任琴

訊作者Fan Dong

發(fā)表單位:電子科技大學(xué)

實(shí)驗(yàn)方向:光催化

影響因子:11

 
01
本文要點(diǎn)

利用可再生太陽(yáng)能將CO?光催化還原為燃料,為調(diào)節(jié)全球碳平衡提供了一種有前景的策略。然而,由于CO?分子的熱力學(xué)穩(wěn)定性和化學(xué)惰性,其激活和還原具有挑戰(zhàn)性。本研究開發(fā)了一種新策略,通過(guò)光誘導(dǎo)溴空位(PI-BrVs)與CO?分子之間的快速能量交換,促進(jìn)CO?分子的吸附和激活。結(jié)合原位連續(xù)波電子順磁共振(cw-EPR)和脈沖EPR技術(shù),觀察到BiOBr在CO?光還原反應(yīng)中自旋-自旋弛豫時(shí)間(T?)減少了198納秒,這由EPR線寬的增寬進(jìn)一步證實(shí)。這一結(jié)果表明,原位形成的溴空位與CO?分子之間存在能量交換相互作用,促進(jìn)了高能CO?分子的形成,從而有利于后續(xù)的還原反應(yīng)。此外,理論計(jì)算表明,BiOBr表面含溴空位的彎曲CO?吸附構(gòu)型降低了CO?分子的最低未占據(jù)分子軌道(LUMO),使其更容易獲得電子并被激活。原位漫反射紅外傅里葉變換光譜(DRIFTs)進(jìn)一步顯示,激活的CO?分子有利于轉(zhuǎn)化為關(guān)鍵中間體COOH*,從而實(shí)現(xiàn)了9.1 μmol g?¹ h?¹的CO生成速率和100%的選擇性。本研究闡明了CO?在活性位點(diǎn)上的激活機(jī)制,并加深了對(duì)CO?光還原反應(yīng)的理解。

 
02
前言

利用太陽(yáng)能和光催化劑經(jīng)濟(jì)可持續(xù)地將CO?和H?O轉(zhuǎn)化為太陽(yáng)能燃料和有價(jià)值化學(xué)品,是一種更環(huán)保的生產(chǎn)方式。然而,CO?分子的激活極其困難,因?yàn)槠渚哂袃蓚€(gè)穩(wěn)定的離域π34鍵,C=O鍵的解離能高達(dá)799 kJ mol?¹。光催化CO?還原過(guò)程涉及C=O鍵的活性位點(diǎn)激活,其中雙鍵的激活被認(rèn)為是CO?還原的速率決定步驟。值得注意的是,添加單個(gè)電子會(huì)導(dǎo)致分子結(jié)構(gòu)彎曲,從而降低CO?激活的能量壁壘。因此,通過(guò)調(diào)節(jié)具有豐富局域電子的活性位點(diǎn)來(lái)促進(jìn)CO?分子的激活至關(guān)重要。

近年來(lái),缺陷工程被認(rèn)為是一種有前景的策略,可通過(guò)優(yōu)化電子結(jié)構(gòu)來(lái)促進(jìn)CO?分子的吸附和激活,從而提高CO?誘導(dǎo)活性。然而,由于缺乏原位表征技術(shù),電子與反應(yīng)物分子之間的相互作用使得光物理和光化學(xué)過(guò)程難以理解和控制。因此,開發(fā)更準(zhǔn)確和先進(jìn)的原位表征技術(shù)來(lái)追蹤電子的動(dòng)態(tài)過(guò)程,并加深對(duì)光催化CO?還原過(guò)程中CO?激活機(jī)制的理解,是高度可取且具有挑戰(zhàn)性的。

 

在本研究中,我們利用四方BiOBr(BOB)作為原型催化劑,探索了CO?在基態(tài)和激發(fā)態(tài)催化劑位點(diǎn)上的相互作用,這是闡明深入反應(yīng)機(jī)制的關(guān)鍵。采用多種(準(zhǔn))原位表征技術(shù),研究了動(dòng)態(tài)電子行為與結(jié)構(gòu)演化對(duì)光催化CO?激活過(guò)程的影響,包括原位EPR、原位拉曼、原位X射線光電子能譜(XPS)和原位DRIFTs。激發(fā)態(tài)PI-BrVs的自旋中心可以將能量轉(zhuǎn)移到CO?分子上,生成更容易獲得電子并被激活的高能CO?分子。理論計(jì)算進(jìn)一步驗(yàn)證了BiOBr表面含溴空位的彎曲CO?吸附構(gòu)型降低了CO?分子的LUMO,使其更容易被吸附和激活,這是CO?激活的關(guān)鍵步驟,但此前常被忽視。PI-BrVs與CO?分子之間的快速能量交換實(shí)現(xiàn)了9.1 μmol g?¹ h?¹的CO生成速率和100%的產(chǎn)品選擇性。同時(shí),通過(guò)原位DRIFTs進(jìn)一步調(diào)查和揭示了激活的CO?分子的轉(zhuǎn)化過(guò)程。本研究為CO?分子在光誘導(dǎo)活性位點(diǎn)上的激活機(jī)制提供了新的視角,并加深了對(duì)光催化CO?還原反應(yīng)的理解。

 

論文第一作者為:任琴

論文通訊作者為:Fan Dong

 
03

本文使用設(shè)備

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04
結(jié)果與討論

這一結(jié)果表明,PI-BrVs的激發(fā)自旋中心可將能量轉(zhuǎn)移到基態(tài)CO?分子上。高能CO?分子更容易被激活并隨后進(jìn)行CO?還原。此外,理論計(jì)算表明,BiOBr表面含溴空位的彎曲CO?吸附構(gòu)型降低了CO?分子的最低未占據(jù)分子軌道(LUMO),使其更容易獲得電子并被激活。激活的CO?分子可轉(zhuǎn)化為重要的COOH*中間體,最終以9.1 μmol g?¹ h?¹的生成速率和100%的選擇性轉(zhuǎn)化為最終產(chǎn)品CO。本研究為光誘導(dǎo)活性位點(diǎn)上CO?分子的激活機(jī)制提供了新的視角。

 
05
全文小結(jié)

在本研究中,以四方BiOBr(BOB)為原型,揭示了活性位點(diǎn)的動(dòng)態(tài)行為,并闡明了PI-BrVs與CO?分子之間的能量交換過(guò)程。原位cw-EPR和脈沖EPR技術(shù)表明,在光催化CO?還原反應(yīng)過(guò)程中,BOB的自旋-自旋弛豫時(shí)間(T?)減少了198納秒,這也由EPR線寬的增寬所證實(shí)。

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 北京鎂瑞臣科技有限公司(簡(jiǎn)稱MC鎂瑞臣)創(chuàng)立于2018年3月,總部位于北京市海淀區(qū)百旺弘祥科技產(chǎn)業(yè)園,公司集科研儀器研發(fā)制造、銷售、服務(wù)于一體,以光催化行業(yè)為經(jīng)營(yíng)主線,致力于環(huán)境清潔、新能源、新材料、碳中和縱向深入發(fā)展和橫向拓展并行的高科技企業(yè)。具有中關(guān)村高新技術(shù)企業(yè)認(rèn)證和國(guó)家高新技術(shù)企業(yè)資質(zhì),企業(yè)信用評(píng)級(jí)AAA級(jí)企業(yè)認(rèn)證,ISO9001質(zhì)量管理體系質(zhì)量認(rèn)證及多項(xiàng)實(shí)用新型和發(fā)明專利。   

 公司在光催化實(shí)驗(yàn)設(shè)備技術(shù)研發(fā)方面不斷攻克技術(shù)難題,為光催化降解污染物、光解水制氫制氧或全解水、光催化二氧化碳還原、光催化合成氨(固氮)、光催化降解VOC、甲醛等實(shí)驗(yàn)提供運(yùn)行更穩(wěn)定、操作更便捷的實(shí)驗(yàn)設(shè)備整體解決方案。目前業(yè)務(wù)遍及全國(guó),為淮北師范大學(xué)、清華大學(xué)、北京化工大學(xué)、北京大學(xué)、天津大學(xué)、上海交通大學(xué)、華東理工大學(xué)、武漢大學(xué)、西安交通大學(xué)、南京工業(yè)大學(xué)、南京林業(yè)大學(xué)、東北師范大學(xué)、福州大學(xué)、中科院物理研究所等科研機(jī)構(gòu)提供了周到滿意的服務(wù),贏得了良好口碑。

 MC鎂瑞臣立志于在光催化行業(yè)深耕細(xì)作厚積薄發(fā),用品牌和服務(wù)成就每一個(gè)應(yīng)該成功的人,愿成為您科研路上最真誠(chéng)的伙伴!

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2025-05-14