文獻獎勵丨南京航空航天大學(xué)：秦亞雷、方帆等人憑借使用我們MC鎂瑞臣的產(chǎn)品，發(fā)表了最新光催化研究成果！

發(fā)表期刊：ACS Catalysis

文章題目：La, Al-Codoped SrTiO3 as an Efficient Photocatalyst in Overall Water Splitting: Significant Surface Engineering Effect on Defect Engineering

第一作者：秦亞雷、方帆

通訊作者：常焜

發(fā)表單位：南京航空航天大學(xué) 材料科學(xué)與技術(shù)學(xué)院

實驗方向：光催化

影響因子：13.084

本文要點

抑制SrTiO?鈣鈦礦晶格中氧空位和Ti?+等缺陷的形成，被認(rèn)為是提高整體水分解反應(yīng)光催化性能的有效方法。本研究通過固相處理法合成了一系列摻雜La和Al的SrTiO?催化劑。適量的La?+和Al?+離子摻入鈣鈦礦中，可減少缺陷，從而提升光催化性能。Al?+離子摻入會引入氧空位，導(dǎo)致Ti?+離子數(shù)量減少。在缺陷工程過程中，由于Al?+的引入，更多的Sr?+會沉淀到鈣鈦礦表面。因此，通過適當(dāng)?shù)腖a?+離子摻入進行表面工程，有助于晶格畸變，使表面Sr?+重新進入鈣鈦礦晶格，促進Ti?+向Ti?+的轉(zhuǎn)化。同時，La?+離子摻入也有助于減少氧空位。因此，La?+摻入量與整體水分解光催化性能之間的本質(zhì)關(guān)系得以重新認(rèn)識。ve aled。optimized0.6% La和1%Al的codo ped SrTiO?樣品負(fù)載Rh（0.1 wt%）/Cr?O?（0.0 5 wt%）/CoOOH（0.0 5 wt%）表現(xiàn)出最高的活性和良好的穩(wěn)定性，氣體生成速率為1.79 mmol·h? ¹（H?）和0.91 mmol·h? ¹（O?）。相比之下，在365 nm輻照下，表觀量子效率為78.43%。關(guān)鍵詞：光催化，整體水分解，La，Al-codopedSrTiO3，表面Sr2+，缺陷工程

前言

隨著全球人口增長和經(jīng)濟發(fā)展，對化石燃料的需求不斷增加，而化石燃料在地球上的儲量有限。此外，化石燃料的使用對環(huán)境造成了巨大壓力，如溫室效應(yīng)。因此，近幾十年來，研究人員越來越關(guān)注可再生清潔能源的開發(fā)。其中，通過光催化全水分解將太陽能轉(zhuǎn)化為可持續(xù)的氫能被認(rèn)為是一種非常滿意的途徑。同時，光催化劑的設(shè)計和開發(fā)至關(guān)重要。一些具有半導(dǎo)體特性的金屬氧化物，如帶隙能量為3.2 eV的鈦酸鍶，已被公認(rèn)為在紫外光照射下無需外加電位即可用于全水分解的理想光催化劑。

論文第一作者為：秦亞雷、方帆

論文通訊作者為：常焜

本文使用設(shè)備

結(jié)果與討論

催化劑制備：主要利用助熔劑采用熔鹽法制備La, Al共摻雜SrTiO3納米顆粒。首先將La2O3在1273 K溫度下預(yù)處理12小時，而后將商業(yè)SrTiO3納米顆粒與Al2O3和La2O3按照化學(xué)計量比混合，同時加入上述混合物15倍質(zhì)量的SrCl2·6H2O，并加入無水乙醇在研缽中濕法研磨30分鐘，干燥后收集樣品防止剛玉坩堝在馬弗爐中1423 K溫度下煅燒15小時。其中Al3+的摻雜量為1% (摩爾比)，主要考察La3+摻雜對光催化劑性能的影響，摻雜量為0.2%-1% (摩爾比)。采用分步光沉積法依次沉積0.1 wt% Rh，0.05 wt% Cr2O3和0.05 wt% CoOOH，其中La, Al (0.6, 1.0)-STO的性能最佳，達到1.79 mmol·h−1 (H2)和0.91 mmol·h−1 (O2)。

催化劑性能測試：采用北京鎂瑞臣有限公司設(shè)計的封閉式氣體循環(huán)智能化測試系統(tǒng)(如圖所示)。將80 mg粉體催化劑加入80 mL純水中，放置光催化反應(yīng)裝置超聲分散，并接入封閉式氣體循環(huán)測試系統(tǒng)，采用300 W氙燈(>300 nm, 鎂瑞臣有限公司)照射，產(chǎn)出氣體定時智能采樣進入色譜分析，從而獲得光催化劑純水全分解的性能。

全文小結(jié)

本研究表明，通過向鈦酸鍶中引入鑭和鋁離子是減少氧空位和Ti³?數(shù)量的有效策略。鋁離子摻雜導(dǎo)致Ti³?向Ti??的轉(zhuǎn)化，并傾向于表現(xiàn)出p型半導(dǎo)體特性。鑭離子摻雜可以平衡鋁離子的影響，減少氧空位數(shù)量，并逆轉(zhuǎn)半導(dǎo)體轉(zhuǎn)化趨勢。此外，表面沉淀的Sr²?離子在鑭離子摻雜時會重新進入鈣鈦礦晶格，進一步促進Ti³?向Ti??的轉(zhuǎn)化。這些變化最終導(dǎo)致缺陷減少，光催化產(chǎn)氫和產(chǎn)氧活性增強。本研究為未來設(shè)計基于鈦酸鍶的光催化劑提供了有意義的指導(dǎo)。

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