MC鎂瑞臣論文獎勵丨淮北師范大學：王學偉憑借使用我們MC鎂瑞臣的產(chǎn)品，發(fā)表了最新研究成果！

發(fā)表期刊：Chemical Engineering Journal

第一作者：王雪偉

通訊作者：徐蘊副

發(fā)表單位：淮北師范大學化學與材料科學學院

實驗方向：光催化

影響因子：13.3

本文亮點

Coupled visible-light driven photocatalytic reactions over porphyrin-based MOF materials.

卟啉基MOF材料上耦合可見光驅(qū)動的光催化反應(yīng)。

前言

在反應(yīng)體系中耦合光催化反應(yīng)，作為充分利用光生電子和空穴的一種手段，在光催化領(lǐng)域是一個有前景的策略。本研究通過溶熱法制備了三種基于四（4-羧基苯基）卟啉（TCPP）的金屬有機框架材料，并對其結(jié)構(gòu)和光催化性能進行了表征。其中，MOF s，Zr-Ni PMOF具有優(yōu)異的光催化耦合特性，能夠同時生成H 2 (20.7μ molh−-1）和選擇性氧化RPhCH 2 OH到RPhCHO (19.9μ mol h−-1），以及與CO 2還原相結(jié)合的PhCH 2 OH光催化轉(zhuǎn)化為PhCHO。希望這項工作能為設(shè)計和開發(fā)高效的基于金屬有機框架材料的光催化系統(tǒng)提供重要見解。

論文第一作者為：王雪偉

論文通訊作者為：徐蘊副

背景介紹

光催化劑在光照下能產(chǎn)生空穴和電子，因此在光照條件下具有氧化還原能力。光催化劑可以將太陽能轉(zhuǎn)化為物質(zhì)能量，并促進污染物的降解或物質(zhì)的合成。因此，光催化被認為是應(yīng)對能源危機和環(huán)境污染的一種有前景的方法。無機半導體在光催化領(lǐng)域的應(yīng)用已取得顯著進展和發(fā)展[1–7] 但有機半導體固有的缺陷和不足一直受到限制。因此，能夠提高催化性能的新材料仍在開發(fā)中。近年來，由于有機聚合物具有易于調(diào)節(jié)的能量級結(jié)構(gòu)和高化學穩(wěn)定性[7–12]，它們在光催化領(lǐng)域得到了廣泛應(yīng)用。然而，無定形特性或缺乏長期有序性限制了有機聚合物的光催化效率，對于結(jié)構(gòu)框架不明確的材料，確定其結(jié)構(gòu)與性能之間的關(guān)系也十分困難。金屬有機框架（MOFs）是一種新型或混合有機-無機多孔固體材料。由于具有較大的比表面積和易于改性，它們受到了科學家們的廣泛關(guān)注。更重要的是，它們具備半導體應(yīng)用所需的優(yōu)良電子傳輸能力。

本文所用設(shè)備

圖文解析

催化劑制備：

Ni-TCPP的合成：

根據(jù)文獻[45]將0.15 g TCPP溶于15 mL 0.1 M NaOH溶液中，加熱至固體溶解，然后加入0.07 g Ni(NO3)2?6H2O，在120 °C回流3小時。冷卻至室溫后，將上述溶液迅速注入150 mL 12 mM HCl溶液中，在室溫下連續(xù)攪拌24 h。將產(chǎn)物通過高速離心(10000 rpm)收集5分鐘，然后用去離子水洗滌去除里面所包含的雜質(zhì)。最后在70°C下真空干燥，得到深紫色固體。Ni-TCPP的收率約為39%。

Zr-Ni PMOF 的合成：

通常，將40 mgZrCl4，500 mg苯甲酸，30mg Ni-TCPP在8 mLDMF中超聲處理半小時。接著溶液置入襯有聚四氟乙烯的高壓反應(yīng)釜中，并在120 °C的馬弗爐中加熱72小時。將Zr-Ni PMOF以12000 rpm離心分離5分鐘，然后用有機溶劑洗滌3次，在真空干燥箱內(nèi)以70°C真空干燥12小時，并收集紫色樣品。反應(yīng)后，收集紫色樣品。Zr-Ni PMOF的產(chǎn)率約為53%。

1.催化劑性能測試：采用北京鎂瑞臣有限公司設(shè)計的封閉式氣體循環(huán)智能化測試系統(tǒng)MC-SPB10(如圖所示)。將20 mg光催化劑和30 μLH2PtCl6溶液加入到含有0.1 M PhCH2OH的50 mL乙腈中。然后使用機械泵對反應(yīng)懸浮液進行脫氣，并在黑暗中攪拌30分鐘，以達到吸附-解吸平衡。使用循環(huán)冷卻水系統(tǒng)包圍裝有反應(yīng)溶液的容器，將其溫度維持在約10 ℃左右。在黑暗條件下，攪拌反應(yīng)溶液30分鐘，然后打開燈進行光催化測試，期間通過在線GC每30分鐘測量一次產(chǎn)生的H2。同時，離心溶液以收集透明溶液。

另，將20 mgZr-Ni PMOF粉末和30 μLH2PtCl6溶液加入含有0.2 M PhCH2OH的10 mL乙腈(CH3CN)中。使用機械泵對反應(yīng)系統(tǒng)進行脫氣，然后用高純度CO2泵送至0.3個大氣壓。將配備400 nm截止濾光劑(λ≥400 nm)的300 W氙燈用作可見光源。通過使用水冷卻系統(tǒng)將懸浮溫度控制在10°C左右。

全文小結(jié)

總之，在溶熱條件下成功合成了三種PMOFs。在這幾種PMOFs中，Zr-Ni PMOF在光催化過程中表現(xiàn)出多種功能，并被用于雙功能反應(yīng)系統(tǒng)中，實現(xiàn)了芳香醇的高度選擇性轉(zhuǎn)化與氫氣生成，以及PhCH 2 OH的選擇性氧化與CO 2還原。闡明了光催化過程的反應(yīng)機理。本文證明了耦合策略是通過充分利用光生電子和空穴同時生成有價值的氧化還原產(chǎn)物的有效方法。同時驗證了該系統(tǒng)對e−和h+的利用效果，從而為MOF光催化系統(tǒng)的研究提供了新的策略。

文獻信息

Coupled visible-light driven photocatalytic reactions over porphyrin-based MOF materials.

影響因子：13.3

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